我国学者与海外合作者揭示液固界面自发生成过氧化氢成因

(A)通过微流沟道模拟水-固界面,将含1mM过氧化氢荧光探针水溶液通入沟道后,在530nm激发光下的双氧水荧光信号;(B)沿玻璃衬底法线方向双氧水荧光信号强度分布图;(C)通过18O2 Plasma标记表面羟基后,将所生成双氧水与对苯二硼酸反应,产物中18O信号质谱分析

在国家自然科学基金项目(批准号:22193051、22193052、22136006、21705057)等资助下,江汉大学环境与健康学院梁勇教授与国内外学者合作,发现水-固界面接触可导致过氧化氢自发生成,同时揭示了该过程的成因机制。研究成果以“水-固接触起电导致微液滴中羟基自由基复合生成过氧化氢(Water-Solid Contact Electrification Causes Hydrogen Peroxide Production from Hydroxyl Radical Recombination in Sprayed Microdroplets)”为题,于2022年8月1日在线发表于《美国科学院院刊》(Proceedings of the National Academy of Sciences)上,论文链接:https://doi.org/10.1073/pnas.2209056119。

近年来,随着微液滴化学的发展,人们逐渐认识到水微液滴与氧化物种的生成存在密切联系。厘清水如何转化为活性氧物种(如过氧化氢),对认识水参与的化学过程具有重要意义。梁勇团队与斯坦福大学 Richard N. Zare团队合作研究,发现水微液滴与固体表面接触引发的接触起电效应,会导致固体表面羟基转化为羟基自由基,随后羟基自由基快速复合自发生成过氧化氢。借助微流控技术构建理想的液-固界面模型,利用过氧化氢荧光探针证实过氧化氢在水-固界面处生成(图A、B);为了阐明过氧化氢中额外氧原子的来源,研究团队利用18O2-Plasma技术同位素标记了固体表面羟基,并通过比较来自处理和未处理过水-固界面处产生的双氧水中18O的含量,证实表面羟基参与了水中过氧化氢的自发生成(图C)。这一发现揭示了液-固界面羟基自由基形成的一种新机制,阐明了微液滴中自发生成过氧化氢的成因。

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