高灵敏钙钛矿单晶及x射线探测器研究取得进展

图 高稳定钙钛矿单晶的结构设计策略及其在低偏压下的X-射线探测性能及应用。(a)晶相结构稳定的Cs0.1FA0.9Pb(I0.9Br0.1)3(CsFA)单晶;(b, c)GA引入CsFA钙钛矿结构中易诱导VPb2-空位形成,通过引入微量B位掺杂剂Sr2+能够有效抑制空位的形成;(d, e)A位和B位协同作用下,优异的钙钛矿单晶探测器的最低检测下限及低偏压下的灵敏度;(f)设计制作的低偏压驱动的辐射剂量监测原型样机

在国家自然科学基金项目(批准号:61875072、61874052、62004182)等资助下,吉林大学沈亮教授团队、南昌大学姚凯副教授团队与合作者在高稳定和高灵敏钙钛矿单晶及X射线探测器研究中取得进展。研究成果以“钙钛矿单晶协同应变工程研制高稳定高灵敏度X射线探测器及其低偏压成像和监测应用(Synergistic strain engineering of perovskite single crystals for highly stable and sensitive X-ray detectors with low-bias imaging and monitoring)”为题,于2022年7月18日在线发表于《自然·光子学》(Nature Photonics)。论文链接:https://doi.org/10.1038/s41566-022-01024-9。

卤化钙钛矿(ABX3)晶体材料因其具有低陷阱密度和高迁移率寿命积的优点,在光伏、发光以及探测等领域展示出了强劲的发展态势。此外,其具有高原子序数、高辐射吸收系数和直接型探测的优点,在提升辐射探测器性能上也被寄予厚望。目前,基于甲胺体系的单晶钙钛矿材料研究最为广泛,但甲胺的易挥发性导致钙钛矿单晶器件长期稳定性差,而大多数无甲胺钙钛矿单晶材料(如CsFA体系,FA为甲脒)具有高的缺陷态密度,在光电性能方面远不如甲胺体系钙钛矿。

围绕上述问题,该团队设计了一种A位和B位协同作用下的组分调控方案,可以实现对不同类型缺陷形成能的精准调控。一方面,在A位引入特定的大有机胺阳离子,通过形成氢键可以有效地提高卤素(X位)空位的形成能;另一方面,在B位阳离子中引入低浓度的碱土金属离子掺杂剂,可以有效抑制A位无序排列引起的微应力副作用。通过在A和B位上的协同应变工程,稳定的无甲胺钙钛矿单晶显示出优异的光电性能,实现了超低检测下限(LoD,7.09 nGyairs1)和在低电场(1 V cm1)下的高灵敏度((2.6 ± 0.1)×104 μC Gyair1 cm2),以及半年以上的长期稳定性。设计制作的低偏压驱动的辐射剂量监测原型样机,可以实现对检测限低至nGys-1的X射线剂量准确监测(图)。

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