石墨相氮化碳改性及其应用于环境和能源领域研究进展

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近日,北京理工大学生命学院绿色生物制造课题组在石墨相氮化碳(g-C3N4)改性及其在环境和能源应用方面取得重要研究进展,相关成果以“Hollow Polymeric Ionic Liquid Spheres with Hierarchical Electron Distribution: A Novel Composite of g-C3N4 for Visible Light Photocatalytic Water Splitting Enhancement”为题发表于顶级权威期刊《Chemical Engineering Journal》(影响因子13.273),北京理工大学生命学院2019级博士生贺滨与天津大学化工学院2018级博士生陈圣新为该工作共同第一作者,通讯作者为孙剑教授。

图1 课题组基于石墨相氮化碳所开展的系列工作

作为一种可见光响应的非金属有机半导体,石墨相氮化碳(g-C3N4)具有合成简单、物化性质稳定、绿色经济、可见光响应、带隙合适等优点,被广泛应用于污水处理、CO2还原、光解水制氢等环境和能源领域。由于原始的g-C3N4存在比表面积低、载流子复合严重、可见光利用率低等问题,需要对其进行结构改性。为此,课题组前期研究了不同改性策略,包括构筑生物质衍生异质结、离子修饰同质结等,以求获得性能优异的g-C3N4基催化剂,并将其应用于水污染治理,能源转化等领域(图1)。例如,利用自然界中广泛存在的海洋类生物质-甲壳素作为碳前驱体,通过一步热聚合法构筑了生物基碳/g-C3N4异质结(CDC/CN),提高了对可见光吸收,促进了载流子的分离,对降解染料的能力有大幅提升(图2a)( Appl. Surf. Sci., 2020, 527, 146737 )。进而,在综述文章中系统总结了现有研究中不同维度碳材料(从零维到三维)与g-C3N4构筑异质结结构异,对于g-C3N4 性能的影响机制(图2b)( Green Energy Environ., 2021, 6, 823 )。为进一步提升异质结的促进效应,整合了离子修饰与异质结的双重优势,发展了K+修饰的1D/2D同质结结构,在处理难降解抗生素污水中表现出良好的潜力(图2c)( Appl. Surf. Sci., 2022, 575, 151695 )。

图2 (a) 一步热聚合法构筑生物质衍生碳/g-C3N4异质结示意图;(b) 不同维度碳材料(从零维到三维)构筑异质结结构示意图;(c) K+修饰的1D/2D同质结结构合成机理。

为了实现改性策略的突破,课题组基于离子液体微环境及其过程强化机制方面的长期积累,提出了以聚合离子液体作为“电子储体”的概念,发展了具有层级电子分布的中空聚合离子液体微球 (PIL- x ), 并将其用于修饰的g-C3N4。利用其阴阳离子可以调控壳结构中不同电子层厚度,影响体系的电子传输储备行为,获得了性能优异的产氢催化剂(图3)( Chem. Eng. J., 2022, 135625 )。该工作拓宽了聚合离子液体的应用范围,为g-C3N4及其他光催化剂的改性提供了一条新的思路,对于开发高效的光催化剂具有重要的意义。

图3 (a) 构筑PIL- x /g-C3N4复合体系示意图; (b) 复合体系产氢性能对比。

论文详情:Bin He#, Shengxin Chen#, Yuandong Cui, Xinyan Chen, Yu Lei, Jian Sun*. Hollow Polymeric Ionic Liquid Spheres with Hierarchical Electron Distribution: A Novel Composite of g-C3N4 for Visible Light Photocatalytic Water Splitting Enhancement, doi: https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.135625.

原文链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894722011263

附课题组简介:

绿色生物制造课题组围绕国家“双碳”和可持续发展战略需求,注重化学、生物、化工、材料等多学科交叉融合,开展功能化离子液体基础及应用研究,具体方向包括功能化离子液体设计及微环境作用,生物基化学品和材料合成,光、电、热、生物等过程耦合,以及仿生功能器件构建等。课题组长为孙剑教授,博导,国家高层次青年人才计划入选者,中国纤维素行业协会技术委员会副主任,中国化工学会离子液体专委会委员,中国膜工业协会医药生物用膜技术委员会委员。长期从事基于离子液体的绿色过程研究,在 Chem. Soc. Rev., Energy Environ. Sci., Chem. Eng. J. 等国际著名期刊发表学术论文70余篇,授权中国发明专利21项、美国专利3项、日本专利1项;主持和参与国家级高层次青年人才计划、国家自然科学基金等项目10余项;现担任 Energy Environ. Mater., Chinese J. Chem. Eng., Green Chem. Eng. 等期刊青年编委。课题组欢迎具有相关专业或背景的学子报考,同时长期招聘博士后和研究人员。

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