东南大学在c5n2双氧水光合成研究中取得重要进展

【东大新闻网9月27日电】(通讯员 张袁健)近日,东南大学化学化工学院、江苏省富碳材料器件工程实验室张袁健教授课题组在C5N2提高双氧水光合成选择性和活性用于肿瘤治疗的研究中取得重要进展,相关成果以“Extended Conjugation Refining Carbon Nitride for Non-sacrificial H2O2 Photosynthesis and Hypoxic Tumor Therapy”为题在国际化学领域权威学术期刊Angew. Chem. Int. Ed.在线发表。

双氧水作为一种绿色氧化剂,在清洁燃料、废水处理、消毒清洁和有机合成等领域应用广泛。作为生命体中的内源代谢物,双氧水在生物传感和肿瘤治疗等生物医学领域也具有超凡的应用前景。例如,在光动力疗法中,双氧水被分解成氧气缓解乏氧环境;在化学动力疗法中,双氧水通过芬顿反应产生高活性羟基自由基。传统蒽醌法合成双氧水存在高能耗和环保等挑战;相比之下,无金属氮化碳聚合物光催化剂因其能够直接从水和空气合成双氧水,因此被认为是一种理想的替代合成方案。然而,在实际应用中,双氧水光合成存在选择性和活性低等瓶颈问题。

张袁健课题组通过调控氮化碳嗪环连接基团,合成出一种新型无金属双氧水光催化剂C5N2,在常氧和乏氧体系中表现出高效和稳定的合成效率,且不需要添加牺牲剂和助催化剂。在常氧条件下太阳能-化学能转换效率能够达到0.55%,是目前常氧体系中光合成双氧水最具竞争力的催化剂之一;在乏氧环境下光合成双氧水可达698 mM/h,是目前报道的最高性能。

  光合成双氧水性能和肿瘤治疗的示意图(图片来自Angew. Chem. Int. Ed.) 

进一步利用C5N2在乏氧环境下优异的双氧水光合成性能,构建了芬顿反应体系,在乏氧与常氧条件下,均表现出显著的杀灭肿瘤细胞的效果,展现了全水解双氧水光催化剂在肿瘤治疗中的应用前景。同时,双氧水优异的荧光性能、良好的生物相容性以及高稳定性,也为建立同步成像和治疗系统提供了潜在的可能。

该工作为双氧水的高效和选择性光合成开辟一条新的途径,特别是在乏氧条件下,有望推动光催化合成双氧水解决从能源、环境和化学合成到生物医学领域的系列挑战。

本工作的第一作者为东南大学化学化工学院的博士生马进,通讯作者为张袁健教授,东南大学为该工作的唯一完成单位,该工作得到了国家自然科学基金的资助。

论文链接:https://doi.org/10.1002/anie.202210856

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