章士钊解放时期1946年回上海，在同济大学法学院任教，并续任律师；同年11月当选为制宪国民大会代表

1948年行宪后，当选为立法院立法委员

解放战争后期，他作为“上海和平代表团”代表及南京政府和平谈判代表团非正式代表，为国共合作奔走

1949年1月蒋介石下野，李宗仁代总统欲试探与中共和谈之可能性，乃请章士钊及江庸、颜惠庆三人

章士钊返上海后，曾专程至南京，会晤长沙绥靖公署主任兼湖南省政府主席程潜，向程介绍了与毛泽东晤谈的情况，转达了毛泽东对和平寄予的期望，对程消除“惩办战犯”的疑虑起了一定作用

3月25日，李宗仁决定正式成立代表团，派邵力子、张治中及章士钊等五人为和谈代表，于4月1日到北平，与中共举行和平谈判

4月22日和谈破裂，章士钊与邵、张等乃留居北平

嗣后去香港，同年6月，程潜派程星龄赴港，会晤了章士钊

章士钊托程星龄带信给程潜，转达了毛泽东对程和平起义的期待和中共对陈明仁将军的热诚态度，劝说程、陈起义

1949年4月，受李宗仁代总统委派与邵力子、张治中、刘斐同来北平，与中国共产党举行和平谈判

因国民党政府拒绝签订双方代表草拟的协定，乃留居北平

继而去香港；6月致函程潜，劝说程、陈（陈明仁）起义

9月，他应中国共产党之邀参加开国大典，出席中国人民政治协商会议第一届全体会议

从此定居北京

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