李义府多行不法显庆元年（656年），李义府兼任太子右庶子，进爵广平县侯

 当时，洛州女子淳于氏因罪被关入大理寺监狱

李义府听闻淳于氏貌美，便暗中指使大理丞毕正义将她释放，然后纳为妾室

大理寺卿段宝玄据实上奏，唐高宗便命给事中刘仁轨、侍御史张伦审理

李义府担心事情败露，竟逼令毕正义在狱中自缢，以断绝实证

唐高宗虽知实情，但却没有追究李义府的罪责

  后来，侍御史王义方弹劾李义府道：“义府擅杀六品寺丞，理应治罪

”李义府出班辩斥，经王义方三次叱责，这才怏怏退下

唐高宗大怒，认为王义方诋毁大臣、言辞不逊，将他贬为莱州司户

 退朝后，李义府得意地问道：“王御史妄加弹劾，惭不惭愧？”王义方正色道：“孔子担任鲁国司寇，仅七天便诛杀少正卯

我王义方就任御史已经十六日，却不能诛杀奸邪，确实有愧

”不久，李义府兼任太子左庶子

 显庆二年（657年），唐高宗擢升李义府为中书令、检校御史大夫、太子宾客、河间郡公，并为他修建宅第

当时，李义府宠冠朝廷，家中子弟都被封为清要官职

他生性贪婪，与妻子、子婿大肆卖官鬻爵，又多引腹心、广结朋党，权势熏天

 此前，杜正伦担任中书侍郎，而李义府则为门下典仪，后二人一同担任中书令

杜正伦自恃前辈，对李义府非常轻视

显庆三年（658年），杜正伦与中书侍郎李友益谋除李义府，结果事情泄露，被李义府告知皇帝

二人在唐高宗面前争论，各执一词

唐高宗以“大臣不和”为由，贬李义府为普州刺史、杜正伦为横州刺史，并将李友益流放峰州

 显庆四年（659年），李义府被征召回朝，兼任吏部尚书、同中书门下三品

此前，李义府自称出身赵郡李氏，被给事中李崇德列入族谱

他贬官普州时，李崇德却将他除名，因此怀恨在心

李义府回朝后，命人罗织罪名，将李崇德下狱

李崇德最终在狱中自杀

 龙朔二年（662年），唐高宗更改官制，李义府改任司列太常伯、同东西台三品

他奏请皇帝，将祖父改葬到永康陵侧，并征调七县民丁，昼夜不停的运土修坟

满朝王公争相馈赠奠仪，送葬队伍绵延七十里，极尽奢华

同年十一月，唐高宗封皇八子李旭轮（即李旦）为殷王，命李义府兼任殷王府长史

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