萧俛升任宰相元和十五年（820年）正月，唐宪宗被宦官陈弘志所弑，唐穆宗即位

穆宗正在考虑任命谁为宰相时，令狐楚极力地推荐萧俛

时任朝议郎、守御史中丞、袭徐国公的萧俛被拜为中书侍郎、同中书门下平章事，他和段文昌同时成为了实质宰相

 八月，又转门下侍郎

 十月，吐蕃入侵泾原地区，穆宗命中使以禁军支援，并询问萧俛：“用兵有必胜的方法吗？”萧俛对奏道：“兵是凶器，打仗是危险的事情，圣主不得已才使用它

以仁讨不仁，以义讨不义，先务招抚，不为掩袭

古时用兵，不绝人祀，不杀病人，不擒老人，不犯田稼

安抚人民，杜绝暴虐是出师的上等，犹如救水火之灾

所以王者之师，有征讨而无杀伐，此是必胜之道

如果因为小忿就轻动干戈，使敌人怨恨是师出无名，不但不胜，反是自危之道，本来就应该慎重！”穆宗深以为然

 当时谏议大夫郑覃、崔玄亮等人以吐蕃入侵为理由，进谏穆宗减少游宴享乐，关注政事

穆宗不悦地问萧俛道：“这些都是什么人？”萧俛回答道：“这是谏官

”穆宗意稍解，对萧俛说：“朕有过失，臣下规劝是尽忠

” 十一月，考功郎中李渤上奏认为萧俛、段文昌、崔群担任宰相以来未奖德义，不黜庸碌，又不能阻止穆宗游幸骊山，请求将三人考中下等

 萧俛志趣简洁，从不以名利来玷污自己的声誉

 穆宗曾经下诏让萧俛为已故成德军节度使王士真撰写神道碑，萧俛回答道：“臣器量狭隘，王承宗不听从朝廷的命令，行为处事也没有什么值得称赞的地方

如果让臣撰写王士真的神道碑，臣不会刻意美化

而神道碑撰写好后，王家会按照惯例进行馈赠

臣不接受，则违背了陛下安抚军镇的计策

臣勉强接受，但这也不是臣生平的意志，臣不愿为其秉笔

”穆宗嘉奖了他

 长庆元年（821年）春正月，辛丑

西川节度使王播以金银财宝贿赂宦官，希望能够成为宰相

段文昌也支持他的行为，萧俛生性嫉恶如仇，在延英殿中坚决反对，他认为王播贪污纳贿，喧于中外，不可以玷污台司

但事情已经决定，穆宗也没有醒悟过来，萧俛便三上章请求辞去相位

已未，王播至京城

壬戌，穆宗以萧俛为尚书右仆射，罢知政事头衔

萧俛性格孤傲清高，不跟随流俗，遵守法律、坚守道义

 他认为自己辅佐朝政的时间很短暂，拔擢却太快，请辞去仆射，不被准许

二月，癸酉

改任吏部尚书

 萧俛又认为吏部需要处理大量繁琐枯燥的事务，不符合养生之道，请求改换散秩

十月，改任兵部尚书

 萧俛在担任宰相期间，孜孜正道，非常重视名誉

他拔擢官员经常忧虑是否合适，所以很少因为选择失当而遭遇指责

再加上萧俛志嫉奸邪，脱屣重位，舆论都称赞他

 但他在相位时，因为缺乏军事远见而实施地一项举措，也给唐朝带来了不可挽回的损失

穆宗依靠宪宗平定藩镇叛贼的余威，在继位初期，两河安定，四方无扰壤

萧俛和段文昌屡次进献太平之策，他们认为天下安宁，不宜穷兵黩武

二人上奏请求穆宗发布密令给天下军镇，每年在一百个人当中，限定八人以“逃亡、死去”的名义减员，称作“消兵”

穆宗沉湎酒色，不能长远地看待问题，下诏实施萧俛的计划

一时间，有大量的士兵被裁减

这些被裁减的士兵无以为生，又无处可去，只能全部隐藏在山林间为强盗

不久，朱克融、王廷凑反叛朝廷，将这些士兵重新召回来

朝廷向藩镇征兵，但藩镇的兵员不充裕，只能另行招募士兵

虽然临时召集了十五万士兵，但新招募的士兵没有战争经验，被一万叛军击败

因此，唐朝朝廷失去了对“河朔三镇”的控制权

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