张濬升任宰相光启三年（887年），张濬在兵部侍郎、诸道租庸使任上被拜为宰相，加同平章事衔，并判度支
他后来又兼任兵部尚书，进阶官为开府仪同三司
当时，田令孜已失势
杨复恭接任神策军中尉，重新控制了内朝
张濬因此前得罪了杨复恭，不久便被免去宰相之职
文德元年（888年），唐僖宗病逝，其弟昭宗在杨复恭的支持下得以继位
杨复恭掌控禁军，又自恃有拥立之功，专擅朝政，引起了唐昭宗的不满
唐昭宗听闻张濬很有权谋，便重新任用他为宰相
张濬与宰相韦昭度、杜让能等常向唐昭宗提及大中年间唐宣宗抑制宦官之事，希望皇帝能打压宦官的势力
龙纪元年（889年），张濬以中书侍郎、户部尚书、同平章事之职，再领集贤殿大学士，判户部事
他曾在延英殿与唐昭宗讨论前代治政得失，并称：“陛下正当壮年，英明睿智，却受制于宦官、藩镇
臣每思及此，都痛心泣血
”唐昭宗又问他治国理政以何事为最急
张濬道：“最急莫过于强兵，兵强而天下服
”唐昭宗遂积极扩充军备，力图增强朝廷实力
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